ОКИСЛИТЕЛЬНАЯ КОНВЕРСИЯ МЕТАНА НА КАТАЛИЗАТОРАХ ReOX/Al2O3 (90,00 руб.)

Первый автор	Исмаилов
Авторы	Османова С.Н., Керимова У.А.
Страниц	5

ID	645379
Аннотация	Образцы ReOx/оксид алюминия исследованы в качестве катализаторов окислительной конверсии метана. Показано, что реакция метана с окисленным (1 ч), а затем вакуумированным при этой температуре (973 К, 1 ч) образцом приводит к образованию сначала главным образом С2Н6, С2Н4 и СО2, а затем только СО и С6Н6. Образование этана и этилена на начальной стадии реакции метана с образцами ReOx /оксид алюминия является результатом реакции окислительной конденсации метана с образованием этана с последующим дегидрированием его в этилен. Реакция протекает с участием центров типа анион-радикала кислорода O-• (V-типа дефект) структуры ReOx/оксид алюминия (СH4+[O-•]= CH3• +OH- ; 2CH3• = C2H6). СО2 образуется окислением метана с поверхностными кислородными формами (O22- или/и O2-•) оксидной структуры. Прямое окисление метана до метанола и дальнейшее расщепление последнего до СО и Н2 в нашем случае не исключаются: CH4 + ReOx /Al2O3 = CO + 2H2 + ReOx-1/Al2O3. Показано, что катализаторы, предварительно оокисленные при 973 К в течение 1 ч в кислороде и затем вакуумированные при этой же температуре в течение 1 ч, характеризуются спектрами ЭПР, принадлежащими парамагнитному иону Re6+ с 5d1 неспаренным электроном и сильной связью Re=O. Спектры ЭПР этого иона характеризуются разрешенной сверхтонкой структурой (A║ = 48,3 мТл) за счет взаимодействия неспаренного электрона с магнитными ядрами 185,187Re, имеющими спин I = 5/2 и легко наблюдаются при комнатной температуре для всех исследованных образцов. Сигналы ЭПР этих центров исчезают после взаимодействия образцов, вакуумированных при высокой температуре (973 К), с метаном. Было показано, что высокотемпературный контакт этого образца с метаном приводит к образованию центров, которые катализируют реакцию окислительной дегидроциклизации метана. Степень окисления ионов рения в этих образцах меньше 6+, и эти ионы являются координационно-ненасыщенными. Для поддержания активности катализатора требуется его регенерация. Активация катализатора достигается путем кратковременной термообработки его в токе кислорода с последующей продувкой инертным газом (азот, аргон).

Исмаилов, Э.Г. ОКИСЛИТЕЛЬНАЯ КОНВЕРСИЯ МЕТАНА НА КАТАЛИЗАТОРАХ ReOX/Al2O3 / Э.Г. Исмаилов, С.Н. Османова, У.А. Керимова // Известия высших учебных заведений. Серия "Химия и химическая технология" .— 2017 .— №8 .— С. 66-70 .— URL: https://rucont.ru/efd/645379 (дата обращения: 04.05.2024)